科研动态 | 邹贵付教授团队Science Bulletin：配位——垂直取向2D/3D钙钛矿异质结生长的全新策略

【研究背景】

      钙钛矿材料因其优异的光电性能而受到了广泛关注，3D和2D钙钛矿分别具有高吸光度和高稳定性的特点。构建2D/3D钙钛矿异质结成为在提高其稳定性的同时保持其优良效率的有效策略。然而，通过对该异质结的大量研究发现，2D钙钛矿的晶体取向会显著影响2D/3D钙钛矿异质结的性能表现，这是因为水平取向的2D钙钛矿的有机配体平行于异质结界面，严重阻碍异质结的载流子传输，而垂直取向的2D钙钛矿构建的2D/3D钙钛矿异质结则可以从根本上解决这个问题。但是，由于溶液中的随机均相成核生长，使得2D钙钛矿在溶液中的生长取向难以控制，阻碍了2D/3D钙钛矿异质结的进一步应用。

【研究内容】

      针对上述问题，邹贵付教授与合作团队在期刊Science Bulletin上发表题为“Coordination-regulated epitaxial growth for 2D/3D perovskite vertical alignment heterostructure”的文章，该研究通过对前驱体反应活性的调控实现了2D钙钛矿在3D钙钛矿薄膜上的垂直取向生长。

图1. 配位调控钙钛矿2D/3D异质结生长机理示意图

      该研究工作提出了一种全新的配位调控外延生长策略，实现了对溶液中均相成核和外延成核的调控，选择性地生长了垂直取向的2D/3D钙钛矿异质结。通过向前驱体溶液中添加有机配体与前驱体配位，实现了对前驱体反应活性的调控。结合傅里叶变换红外光谱、核磁共振氢谱、X射线光电子能谱及理论计算综合分析得知，随着有机配体添加剂和前驱体配位强度的增强以及添加量的增大，前驱体的反应活性下降。因此，通过选择适当配位强度的有机配体并控制其添加量，成功抑制了溶液中的随机均相成核生长，实现了2D钙钛矿在3D钙钛矿表面的垂直取向生长。扫描透射电子显微镜表征显示，该垂直取向2D/3D钙钛矿异质结具有非常清晰、锐利的界面。荧光显微镜和稳态荧光光谱表明垂直取向的2D/3D钙钛矿异质结有160%的荧光强度增强。瞬态荧光光谱显示，该异质结的荧光寿命增长了321%。此外，光稳定性表征显示，该异质结的稳定性相对2D、3D钙钛矿均有提高。

图2. 异质结的载流子输运性质

【研究发表情况】

全文链接

https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.08.034

作者及团队链接

https://ae.sysu.edu.cn/teacher/ZouGuifu

https://www.x-mol.com/groups/Zou_Guifu

【项目支持】

该研究工作得到国家杰出青年科学基金（52325309），国家自然科学基金（21971172、52071225、52302298、62005027），欧盟“欧洲地平线”研究与创新项目（101087143），广东省高等学校功能分子工程基础研究卓越中心和中山大学绿色化学与分子工程研究院等项目支持。